近日,福建省表界面工程与高性能材料重点实验室彭栋梁、谢清水团队在固态电池研究领域取得新进展,成功构建了一种原位聚合的含双功能添加剂的聚合物电解质(GPE),并将其用于陶瓷固态电池的界面改性。该研究利用二氟草酸硼酸锂和二氟磷酸锂添加剂调节GPE中的Li离子化学环境,提升其交联密度。界面物理接触损失与化学副反应都得到了有效地抑制,为高电压富锂固态锂金属电池的界面设计与开发提供了重要指导。相关成果已发表在国际学术期刊《Nature Communications》上。

交联凝胶聚合物电解质增强陶瓷富锂固态电池界面设计原理
研究团队利用添加剂改变了GPE中的Li离子化学环境,由此增强交联的GPE可以更有效地固定大分子尺寸的阴离子,从而增强整体的抗氧化能力以及Li离子的迁移效率。此外,添加剂的分解促进了富氟、富硼无机CEI层的生成,有效抑制了界面副反应,稳定了正极晶格氧以及抵抗HF腐蚀。在富无极组分的CEI与高交联的GPE协同作用下,电解质的分解产气、物理接触损失和界面阻抗分化问题得到了有效缓解。
最终,该GPE展现出宽达4.7 V电化学稳定窗口和0.82的高Li离子迁移数。基于该GPE界面改性策略构建的富锂层状氧化物基陶瓷固态锂金属电池,在30 °C无外部压力条件下,可实现276.5 mAh g-1 的高放电比容量;在2.0-4.7 V 电压区间、25 mA g-1 电流密度下循环100次后,容量保持率为 81.7%。该研究为高能量密度固态锂金属电池的实际应用提供了重要指导。